Ab initio elektronova struktura komplexov prechodnych kovov a organickych zlucenin


Zodpovedný riešiteľ: Bučinský Lukášais profil
Identifikátor: 3AI_ELE_STR4

Anotácia
a; Vypocty optimalnych geometrii komplexov prechodnych kovov, elektronovej struktury a vlastnosti systemov so zameranim sa na magneticke vlastnosti (stiepenie v nulovom poli). Porovnanie DFT method s multireferencnymi CASSCF a MRCI pristupmi [1-5]. Spolupraca s Viednskou univerzitou (prof. V.B. Arion), Rooseveltovou Universitou Chicago (prof. J. Telser) ako aj v ramci STU FCHPT (prof. P. Rapta, doc. I. Salitros). Ocakavany vystup: 2 CC publikacie v prvom roku projektu.

b; Porovnanie teoretickych a experimentalnych pristupov v krystalografii [5,6]. Teoreticke elektronove hustoty budu porovnane s experimentalne odvodenymi nabojovymi hustotami [5] pre komplexy prechodnych kovov a jednoduchych organickych latok. Rozsah a moznost ziskania presnych poloh atomomov vodika pri vypresneni tzv. Hirshfeldovych atomov bude studovane pre zluceniny ortuti [6]. Spolupraca s Univerzitou v Kaiserslaterne (prof. J. Harting), Universitou v Bremach (doc. S. Grabowsky) ako aj v ramci STU FCHPT (doc. J. Kozisek). Ocakavany vystup: 2 CC publikacie v prvom roku projektu.

c; Casova inverzia poskytuje novy pristup pre kvantovanie stavov systemov s nesparenymi elektronmi v relativistickej kvantovej mechanike [7]. Planujeme studovat moznosti zaclenenia Kramersovych konfiguracnych stavovych funkcii do praktickych vypoctov ako aj studovat vplyv magnetickeho pola na symetriu casovej inverzie. Spolupraca s SAV (Dr. S. Komorovsky) ako aj v ramci STU FCHPT (Dr. M. Gall). Ocakavany vystup: 1 CC publikacia v prvom roku projektu.

Planovane vypocty siahaju od nerelativistickych vypoctov az po relativisticky 4 komponentny Diracov Coulombov hamiltonian. Vypocty zahrnuju ako dynamicku tak aj staticku elektronovu korelaciu, ktorej uroven zavisi od velkosti systemu. Projekt sa takisto zaobera softverovym vyvojom a programovanim [6] novych algoritmov [7].

Referencia
ADC Publikacie suvisiace s projektom:
[1] L. Bucinsky, M. Breza, W.-T. Lee, A.K. Hickey, D.A. Dickie,I. Nieto, J.A. Degayner, T.D. Harris, K. Meyer, J. Krzystek, A. Ozarowski, J. Nehrkorn, A. Schnegg, K. Holldack, R.H. Herber, J. Telser, J.M. Smith, Spectroscopic and Computational Studies of Spin States of Iron(IV) Nitrido and Imido Complexes, Inorganic Chemistry, 56, (2017) 4751-4768.
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.inorgchem.7b00512

[2] G. E. Büchel, S. Kossatz, A. Sadique, P. Rapta, M. Zalibera, L. Bucinsky, S. Komorovsky, J. Telser, J. Eppinger, T. Reiner, V. B. Arion, Dalton Transactions, 46, (2017) 11925-11941.
http://pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2017/DT/C7DT02194A#!divAbstract

[3] S. Xu, L. Bucinsky, M. Breza, J. Krzystek, C.-H. Chen, M. Pink, J. Telser, J.M. Smith, Ligand Substituent Effects in Manganese Pyridinophane Complexes: Implications for Oxygen-Evolving Catalysis, Inorganic Chemistry, 56 (2017) 14315-14325.
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.inorgchem.7b02421

[4] L. Pogány, B. Brachňaková, J. Moncol, J. Pavlik, I. Nemec, Z. Trávníček, M. Mazúr, L. Bučinský, L. Suchánek, I. Šalitroš, Impact of Substituent Variation on the Presence of Thermal Spin Crossover in a Series of Mononuclear Iron(III) Schiff Base Complexes with Terminal Pseudohalido Co-ligands, Chemistry - A European Journal, 24, (2018) 5191-5203.
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/chem.201704546

[5] L. Kuckova , L. Bucinsky , J. Kožíšek , Copper atom representation in charge density analysis of (5-chlorosalicylate)-(2,9-dimethylphenanthroline)-(aqua) copper complex: Experimental and theoretical study, Journal of Molecular Structure, 1135, (2017) 186–196.
http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0022286017300868

[6] L. Bučinský, D. Jayatilaka, S. Grabowsky, Importance of relativistic effects and electron correlation in structure factors and electron density of diphenyl mercury and triphenyl bismuth, Journal of Physical Chemistry A, 120, (2016) 6650-6669.
http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.jpca.6b05769

[7] M. Gall, L. Bučinský, S. Komorovsky, General build up of K+ basis and K+2 matrix in the diagonalization approach. Determination of Kramers configuration state functions , Int. J. Quantum. Chem., 118, (2018) e25638.
https://www.hpc.stuba.sk/index.php?page=project-details&action=vysledky-projektu&project_id=68

Riesene projekty:
APVV-15-0079, APVV-15-0053, VEGA 1/0598/16, VEGA 1/0871/16

Štatistika za obdobie:

Spotrebovaný strojový čas: 92 805 [h]

3AI_ELE_STR4 - Ab initio elektronova struktura komplexov prechodnych kovov a organickych zlucenin

0 5,000 10,000 15,000 20,000 25,000 30,000 Jan. Feb. Mar. Apr. Máj. Jún. Júl. Aug. Sep. Okt. Nov. Dec. Spotrebovaný čas [h]
Spotrebovaný čas v aplikáciach
AplikáciaStrojový čas[1]
Gaussian 0949 114 h
ORCA31 777 h
CRYSTAL7 125 h
TONTO3 794 h
Gaussian 0348 h




[1] Spotrebovaný strojový čas všetkých skončených úloh, využívajúcich danú aplikáciu.

info Pozn. V publikáciach používajte ako vzor poďakovania nasledujúci text:

We are grateful to the HPC center at the Slovak University of Technology in Bratislava, which is a part of the Slovak Infrastructure of High Performance Computing (SIVVP project, ITMS code 26230120002, funded by the European region development funds, ERDF), for the computational time and resources made available.
© 2013 Slovenská technická univerzita v Bratislave,  Centrum výpočtovej techniky, Vazovova 5, 812 43 Bratislava, HPC-Team: hpc [at] stuba.sk